화학공학/고분자공학부 유필진 교수 연구팀,
신규 판상연결형 페놀계 분자를 이용한
이차전지 전극 소재 및 수전해 촉매기술 개발
- 에너지 산업용 흑연소재 구조 제작을 위한 차세대 이흑연화성 분자 전구체의 개발 -

[그림1] 화학공학/고분자공학부 유필진 교수, 공동 제1저자 최관현 박사, 남명균 박사과정생

화학공학/고분자공학부 유필진 교수 연구팀(공동 제1저자 최관현 박사, 남명균 박사과정생)은 대표적인 폴리페놀 분자인 탄닌산을 유기 반응을 통해 2차원 형태의 판상형 분자 구조를 갖는 페놀계 소재로 재구성하여, 기존 석유계 방향족성 전구체에만 의존했던 이흑연화성 탄소(soft carbon) 전구체 합성기술을 페놀 계열 분자에서 구현하는 기술을 세계 최초로 개발했다.
    * 이흑연화성 탄소(soft carbon): 2000도 이상의 열탄화공정에서 탄소 전구체가 흑연결정으로 변할 수 있는 전구체로 석유코크스, 피치코크스 등이 대표적임. 흑연결정은 우수한 전기적, 전기화학적 특성을 갖는 소재로 각광받고 있으나, 코크스 재료의 오염 특성 및 타소재와 쉽게 혼성되지 않는 특성으로 인해 사용에 제약이 있었음.
    * 전구체(precursor): 고온열처리의 탄화공정을 적용하기 이전상태의 소재

[그림2] 분자 구조 설계, 탄화체 구조 제어, 금속종 도입을 통한 탄소/금속 혼성재 제작 및 이의 구조화를 통한 

리튬 이온 전지 음극재 및 수전해 촉매 응용을 포함한 연구의 전체 흐름 모식도

층상 구조의 흑연소재 인공 합성에 있어서는 고온 탄화과정에서 전구체 구조가 2차원 판상형태로 정렬이 될 수 있는 분자들이 사용되어 왔다. 3차원 형태의 복잡한 분자 구조를 갖는 전구체의 경우, 탄화 과정 중 모든 방향의 비선택적인 경화가 발생하여, 고온공정에서 최종적으로는 비흑연계 무정형 탄소(난흑연화성 탄소, hard carbon)를 형성한다. 연구진은 이러한 전구체 분자 구조특성이 탄화과정 중 분자 배향 및 최종적인 탄화구조에 영향을 주는 것에 주목하였고, 기존에는 활용이 불가능했던 3차원 구조의 탄닌산 분자를 2차원 형태의 판상형 구조로 새롭게 재구성하고 합성하는 신기술을 최초로 개발했다.

연구진은 흑연 단층 구조가 그래핀과 같은 육각형의 탄소 고리로 배열되어 있는 점에 주목하여, 단일 구성 분자가 육각형 탄소 구조를 가지면서도 단계적 유기 반응을 통해 육방정계 구조로 확장되어 성장할 수 있는 신규반응을 설계했다. 이를 위하여 대칭적인 작용기를 갖는 페놀계 분자체의 형성을 유도할 수 있는 탄닌산 분자를 사용하여 판상형 형태의 신규 페놀계 분자 구조를 합성하고자 하였다.

나아가 연구진은 단위체를 순차적으로 키워나가는 모듈화 합성 전략을 통해 판상연결형 페놀계 분자를 합성하는데 성공했다. 또한 원재료로 사용되는 탄닌산은 과일, 식물 등에서도 쉽게 조달이 가능하며 비용이 저렴한 자연계에서 풍부하게 얻을 수 있는 대표적인 폴리페놀 분자로, 실제 산업기술에 적용이 가능한 공정성 및 경제성을 함께 확보했다. 

[그림3] 유필진 교수 연구실

이렇게 합성된 판상형 페놀계 분자 전구체의 경우, 기존 석유계 이흑연화성 탄소 전구체에서는 불가능했던 분자 단위에서의 금속과의 혼성 결합이 가능하였다. 이를 통해 제작된 탄소/금속 혼성재의 경우, 기존 단독 탄소재 대비 비약적으로 향상된 전기화학적 특성 및 기계적 물성을 갖는 것을 확인하였고, 이를 리튬이온 이차전지(에너지 저장) 및 수소연료 생산을 위한 수전해 전기촉매(에너지 생산) 등 광범위한 분야로의 응용이 가능한 기초소재 플랫폼으로 활용할 수 있었다.

특히 본 연구는 삼성 SDI 연구소와의 공동산학연구를 통해, 산업계 수준에서의 2차 전지 구동 조건 하에서의 전극 시험을 진행함으로써 실제 양산화 된 전극소재로 활용될 수 있는 가능성을 확인하였다. 개발된 기술은 국제특허로 출원되었으며, 향후 이차전지 신규 음극재 연구 개발을 통한 산업발전에도 직접적으로 기여할 수 있을 것으로 기대된다.

본 연구는 한국연구재단의 중견연구자사업 및 미래소재디스커버리 사업의 지원으로 수행되었으며, 재료/화학 분야의 세계적 권위지인 영국 왕립학회지의 Energy and Environmental Science (Impact Factor: 30.289, JCR 환경과학분야 상위 0.37% 저널)에 5월 1일자로 게재되었다.
   
※ 논문명 : Modularly aromatic-knit graphitizable phenolic network as a tailored platform for electrochemical applications